Gigant osilator kuchi - Giant oscillator strength

Gigant osilator kuchi ga xosdir eksitonlar aralashmalarga yoki kristallardagi nuqsonlarga zaif bog'langan.

Ning asosiy yutilish spektri to'g'ridan-to'g'ri bo'shliq yarim o'tkazgichlar kabi galyum arsenidi (GaAs) va kadmiy sulfidi (CdS) doimiy va banddan-bandga o'tishga mos keladi. Bu markazning o'tish joylaridan boshlanadi Brillou zonasi, . Barkamol kristalda ushbu spektrdan oldin vodorodga o'xshash o'tish seriyasi bo'ladi s-Vannier-Mott eksitonlari shtatlari.[1] Eksiton chiziqlaridan tashqari, xuddi shu spektral mintaqada hayratlanarli darajada kuchli qo'shimcha yutilish chiziqlari mavjud.[2] Ular iflosliklar va nuqsonlar bilan zaif bog'langan eksitonlarga tegishli va "nopoklik eksitonlari" deb nomlanadi. Nopoklik-eksiton chiziqlarining g'ayritabiiy yuqori intensivligi ularning ulkanligini ko'rsatadi osilator kuchi haqida har bir nopoklik markaziga esa osilator kuchi Bepul eksitonlarning miqdori faqat taxminan hujayra birligiga. Nopoklik-eksitonli sayoz holatlar antennalar sifatida o'zlarining ulkan osilator quvvatlarini atrofdagi kristalning keng joylaridan olishadi. Ular tomonidan bashorat qilingan Emmanuel Rashba birinchi navbatda molekulyar eksitonlar uchun[3] keyinchalik yarimo'tkazgichlarda eksitonlar uchun.[4] Nopoklik eksitonlarining ulkan osilator kuchlari ularni ultra qisqa radiatsion hayotiy vaqt bilan ta'minlaydi ns.

Yarimo'tkazgichlarda bog'langan eksitonlar: Nazariya

Interbandli optik o'tishlar eksiton radiusi bilan taqqoslaganda kichik bo'lgan panjara konstantasi miqyosida sodir bo'ladi. Shuning uchun to'g'ridan-to'g'ri bo'shliq kristalidagi katta eksitonlar uchun osilator kuchi eksitonning yutilish darajasi mutanosib bu eksiton ichidagi ichki harakatning to'lqin funktsiyasi kvadratining qiymati elektronning mos keladigan qiymatlarida va teshik koordinatalar. Katta eksitonlar uchun qayerda eksiton radiusi, shuning uchun, , Bu yerga bu hujayraning birlik birligi. Osilator kuchi bog'langan eksitonni hosil qilish uchun uning to'lqin funktsiyasi orqali ifodalanishi mumkin va kabi

.

Numeratorda mos keladigan koordinatalar, , eksiton uning radiusi bilan taqqoslaganda fazoviy miqyosda yaratilganligini aks ettiradi. Numeratordagi integral faqat nopoklik eksitonlarining ma'lum modellari uchun bajarilishi mumkin. Ammo, agar eksiton nopoklikka zaif bog'langan bo'lsa, demak, bog'langan eksitonning radiusi shartni qondiradi va uning ichki harakatning to'lqin funktsiyasi faqat ozgina buzilgan, keyin numeratordagi integral quyidagicha baholanishi mumkin . Bu darhol uchun taxminni keltirib chiqaradi

.

Ushbu oddiy natija fenomenining fizikasini aks ettiradi ulkan osilator kuchi: taxminan hajmdagi elektronlar polarizatsiyasining izchil tebranishi .

Agar eksiton zaif qisqa masofadagi potentsial bilan nuqsonga bog'langan bo'lsa, aniqroq taxmin qilinadi

.

Bu yerda eksitonning samarali massasi, uning kamaytirilgan massasi, eksiton ionlash energiyasi, eksitonning nopoklikka bog'lanish energiyasidir va va elektron va teshik effektiv massalari.

Sayoz tuzoqqa tushgan eksitonlarning ulkan osilator kuchi ularning qisqa radiatsion umr ko'rishlariga olib keladi

Bu yerda vakuumdagi elektron massasi, yorug'lik tezligi, sinishi indeksidir va chiqadigan yorug'lik chastotasi. Ning odatiy qiymatlari nanosaniyalar haqida va bular qisqa radiatsion hayot eksitonlarning radiatsion rekombinatsiyasini nurlanmaganga nisbatan afzal ko'rsating.[5] Qachon kvant rentabelligi radiatsiyaviy emissiya yuqori, bu jarayon deb qaralishi mumkin rezonansli lyuminestsentsiya.

Shu kabi effektlar eksiton va beksiton holatlari orasidagi optik o'tish uchun ham mavjud.

Xuddi shu hodisaning muqobil tavsifi quyidagicha qutblar: ulkan tasavvurlar elektron polaritonlarning aralashmalar va panjara qusurlariga rezonans sochilishining.

Yarimo'tkazgichlarda bog'langan eksitonlar: Tajriba

Ning o'ziga xos qiymatlari va universal emas va namunalar to'plamidagi o'zgarishlar, odatdagi qiymatlar yuqoridagi qonuniyatlarni tasdiqlaydi. CdS-da, bilan meV, nopoklik-eksitonli osilatorning kuchli tomonlari kuzatildi .[6] Qiymat bitta nopoklik markaziga ajablanarli bo'lmasligi kerak, chunki bu o'tish jarayoni kollektiv jarayon bo'lib, mintaqadagi ko'plab elektronlarni o'z ichiga oladi . Osilatorning yuqori kuchliligi kam quvvatli optik to'yinganlik va nurlanish muddatiga olib keladi ps.[7][8] Xuddi shunday, GaAlarda ifloslantiruvchi eksitonlar uchun radiatsiya muddati taxminan 1 ns bo'lgan.[9] Xuddi shu mexanizm CuCl mikrokristalitlarida joylashgan eksitonlar uchun 100 psgacha bo'lgan qisqa nurlanish vaqtlari uchun javobgardir.[10]

Bog'langan molekulyar eksitonlar

Xuddi shunday, zaif tutilgan molekulyar eksitonlarning spektrlariga qo'shni eksiton tasmalar ham kuchli ta'sir ko'rsatadi. Elementar hujayrada, masalan, benzin va naftalin kabi ikki yoki undan ortiq nosimmetrik ekvivalent molekulalari bo'lgan odatiy molekulyar kristallarning muhim xususiyati shundaki, ularning eksiton yutish spektrlari kristall o'qlari bo'ylab kuchli polarizatsiyalangan dubletlardan (yoki multipletlardan) iborat. tomonidan namoyish etilgan Antonina Prixot'ko. Xuddi shu molekulyar darajadan kelib chiqqan va "Davydov bo'linishi" deb ataladigan kuchli polarizatsiyalangan yutilish polosalarining bo'linishi molekulyar eksitonlarning asosiy namoyonidir. Agar eksiton multipletining past chastotali komponenti eksiton energetik spektrining pastki qismida joylashgan bo'lsa, u holda pastdan pastga yaqinlashayotgan nopok eksitonning yutilish tasmasi spektrning ushbu komponentida kuchayadi va boshqa ikkita komponentda kamayadi; molekulyar eksitonlarning spektroskopiyasida bu hodisa ba'zida "Rashba effekti" deb nomlanadi.[11][12][13] Natijada, najosat eksiton zonasining qutblanish darajasi uning spektral holatiga bog'liq va erkin eksitonlarning energiya spektrining ko'rsatkichiga aylanadi.[14] Katta organik molekulalarda ifloslantiruvchi eksitonlar energiyasi mehmon molekulalarining izotopik tarkibini o'zgartirib, asta-sekin siljishi mumkin. Ushbu parametr asosida, Vladimir Brud mezbon kristalidagi eksitonlarning energiya spektrini mehmon molekulalarining izotopik tarkibini o'zgartirish orqali o'rganish usulini ishlab chiqdi.[15] Uy egasi va mehmonni o'zaro almashtirish eksitonlarning energiya spektrini yuqoridan o'rganishga imkon beradi. Izotopik texnika yaqinda biologik tizimlarda energiya transportini o'rganishda qo'llaniladi.[16]

Shuningdek qarang

Adabiyotlar

  1. ^ Elliott, R. J. (1957). "Eksitonlar bilan optik yutilish intensivligi". Fizika. Vah. 108 (6): 1384–1389. doi:10.1103 / physrev.108.1384.
  2. ^ Broude, V. L .; Eremenko, V. V.; Rashba, É. I. (1957). "Nurni CdS kristallari bilan yutishi". Sovet fizikasi Dokladiy. 2: 239.
  3. ^ Rashba, E. I. (1957). "Yorug'likning molekulyar kristallarda nopoklik singishi nazariyasi". Opt. Spektrosk. 2: 568–577.
  4. ^ Rashba, E. I .; Gurgenishvili, G. E. (1962). "Yarimo'tkazgichlarda chekka yutilish nazariyasiga". Sov. Fizika. - qattiq holat. 4: 759–760.
  5. ^ Rashba, E. I. (1975). "Exciton komplekslari bilan bog'liq ulkan osilator kuchlari". Sov. Fizika. Yarim kun. 8: 807–816.
  6. ^ Timofeev, V. B.; Yalovets, T. N. (1972). "CdS kristallarida eksiton-nopoklik yutilishining anomal intensivligi". Fiz. Tverd. Tela. 14: 481.
  7. ^ Dagenais, M. (1983). "Bog'langan eksitonlarning ulkan osilator kuchi bilan kam quvvatli optik to'yinganligi". Qo'llash. Fizika. Lett. 43 (8): 742. doi:10.1063/1.94481.
  8. ^ Genri, C. H .; Nassau, K. (1970-02-15). "CdS da chegaralangan eksitonlarning umr ko'rish muddati". Jismoniy sharh B. Amerika jismoniy jamiyati (APS). 1 (4): 1628–1634. doi:10.1103 / physrevb.1.1628. ISSN  0556-2805.
  9. ^ Finkman, E .; Sturj, MD; Bhat, R. (1986). "Osilatorning kuchi, umr bo'yi va GaAlarda rezonansli hayajonlangan bog'langan eksitonlarning degeneratsiyasi". Luminesans jurnali. 35 (4): 235–238. doi:10.1016/0022-2313(86)90015-3.
  10. ^ Nakamura, A .; Yamada, H.; Tokizaki, T. (1989). "Ko'zoynakga o'rnatilgan CuCl yarimo'tkazgichli kvant sferalaridagi eksitonlarning o'lchamiga bog'liq radiatsion parchalanishi". Fizika. Vahiy B.. 40 (12): 8585–8588. doi:10.1103 / physrevb.40.8585.
  11. ^ Philpott, M. R. (1970). "Molekulyar kristallarda substitusion aralashmalarning vibronik o'tishlari nazariyasi". Kimyoviy fizika jurnali. 53: 136. doi:10.1063/1.1673757.
  12. ^ Xong K .; Kopelman, R. (1971). "Exciton Superexchange, rezonans juftliklari va to'liq eksiton tasmasi tuzilishi Naftalin ". J. Chem. Fizika. 55 (2): 724. doi:10.1063/1.1676140.
  13. ^ Meletov, K. P.; Shchanov, M. F. (1985). "Deuteronaftalinning gidrostatik siqilgan kristalidagi Rashba effekti". J. Eksp. Teor. Fiz. 89: 2133.
  14. ^ Broude, V. L .; Rashba, E. I .; Sheka, E.F. (1962). "Eksiton lentalari yaqinidagi molekulyar kristallarda nopoklikning anomal yutilishi". Sov. Fizika. - Dokladiy. 6: 718.
  15. ^ V. L. Broude, E. I. Rashba va E. F. Sheka, molekulyar eksitonlarning spektroskopiyasi (Springer, NY) 1985 y.
  16. ^ Pol, C .; Vang, J .; Wimley, W. C.; Xoxstrasser, R. M.; Axelsen, P. H. (2004). "Membranaga bog'langan polipeptiddagi tebranish aloqasi, izotopik tahrirlash va b-varaq tuzilishi". J. Am. Kimyoviy. Soc. 126 (18): 5843–5850. doi:10.1021 / ja038869f. PMC  2982945. PMID  15125676.